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研究进展

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赵勇课题组在Angew. Chem. Int. Ed.报道锂硫电池正极反应调控新进展

来源: 3344官方网站入口3344官方网站入口    日期:2023-12-20   浏览次数:

近期,3344官方网站入口赵勇课题组在高比能锂硫电池领域取得新进展,相关成果以“Accelerating S↔Li2S Reactions in Li–S Batteries through Activation of S/Li2S with a Bifunctional Semiquinone Catalyst”为题,以全文形式在国际化学顶级期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上发表。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202315087

图1 a) 传统远程电子转移受限的固-液-固(SLS)反应路径;b),半醌(TBAQ•−)作为双功能催化剂构建的长程电子转移能力的SLS反应途径。

锂硫(Li-S)电池因其具有高的理论能量密度(≈2600 Wh kg-1)、低成本和环保等优点而具有独特的吸引力。然而,由于反应物硫(S)和放电产物硫化锂(Li2S)固有的物理电子绝缘性属性,导致电极与活性物质之间的长程电子转移受限。特别是在高S负载条件下,块体硫物种的存在进一步加剧了块体硫远端与正极的电子转移难度,进而造成了较差的正极反应速率。较低的正极反应速率以及S/Li2S的不完全转化导致锂硫电池器件较差的倍率性能和较差的容量释放。在前期课题组的研究中,我们报道了新型芴酮分子作为锂硫电池正极S还原的液相催化剂,加速Li2S的形成进而显著提升了电池正极反应速率和稳定性(Energy Storage Materials, 2023, 57, 299)。然而,芴酮作为液相催化剂,其较低的氧化还原电位造成其无法促进Li2S的氧化反应,对电池充电过程影响小。因此,实现SLi2S之间的快速可逆的双向转换反应(S+2e+2Li+↔Li2S),是提升锂硫电池充放电效率的关键,将有力推动锂硫电池实用化进程。

针对上述问题,3344官方网站入口赵勇课题组构建了一种新的催化化学反应路径:可溶性的2-叔丁基-半蒽醌锂(Li+TBAQ•−),可同时作为电子的供体和受体进行化学S还原和Li2S氧化。在初始充放电状态下,Li+TBAQ•−能够有效的对固体SLi2S活化,增加可溶性LiPSs量生成,从而通过液相电子转移路径促进SLi2S长程电子转移进而大大提高正极反应速率,进一步有效地提高了锂硫电池的倍率性能和循环稳定性。锂硫电池在硫载量为7 mg cm-2、电解液/硫(E/S)比例为7时,其放电容量是未添加Li+TBAQ•−电池的5倍。上述研究为发展新型硫正极液相催化剂、构建高效锂硫电池正极反应路径提供了全新思路。

Angewandte Chemie International Edition, 2023, DOI: 10.1002/anie.202315087)。

3344官方网站入口3344官方网站入口博士研究生朱雪冰为论文第一作者,赵勇教授为论文通讯作者,浙江大学陆俊教授为本文共同通讯作者。本工作得到了国家自然科学基金委、河南省科技厅、河南省教育厅和3344官方网站入口的大力支持。


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